Инкубатор:ReaxFF

Материал из Википедии — свободной энциклопедии
Перейти к: навигация, поиск

Потенциал ReaxFF — разработанный Адри ван Дуиным (Adri van Duin), Уильямом Годдардом III-м (William A. Goddard, III) и др. из Калифорнийского технологического института - первое реакционноспособный силовое поле включающее в себя динамическое связеобразование и поляризационные эффекты [1]. Гибкость и переносимость силового поля позволяют использовать ReaxFF для описаниях многих систем. С точки зрения точности, при детальном сравнении ReaxFF с REBO и полуэмпирическим PM3 методом ван Дуиным и др. было показано[1], что результаты ReaxFF по углеводородам находятся в существенно лучшем согласии с расчётами выполненными с использованием теории функционала электронной плотности.

Описание метода[править | править код]

Энергия межатомного взаимодействия в потенциале ReaxFF выражается следующим образом[2]:

Здесь – двухчастичный потенциал взаимодействия зависящий от межатомного расстояния. – трёхчастичный потенциал взаимодействия между атомами зависящий от валентного угла, – четырёхчастичный потенциал взаимодействия связанный с торсионным, или диэдральным углом (двугранным углом между двумя плоскостями, проходящими через какую-либо выделенную тройку атомов). – член связанный со степенью координации атомов, учитывающий атомную валентность (например, он существенно повышает энергию системы в случае если атом углерода становится более чем четырёхкоординированным). и – это электростатические и дисперсионные вклады, рассчитываемые вне зависимости от степени связывания атомов и порядка связи. – дополнительный член зарезервированный для конкретно выбранного случая.

Порядок связи рассчитывается напрямую из межатомного расстояния используя эмпирическую формулу

где – порядок связей между атомами и , – межатомное расстояние, – равновесные длины связей, а - эмпирические параметры. Уравнение непрерывно и не содержит разрывов при переходе между , и -связями. Это даёт дифференцируемую поверхность потенциальной энергии, позволяющую проводить вычисление межатомных сил. Формула порядка связи описывает поведение ковалентного взаимодействия на больших расстояния, характерных для переходного состояния, позволяя силовому полю точно предсказать барьеры реакции. Расстояния в котором учитывается вклад ковалентного связывания обычно составляет 5 Å, что достаточно для учёта слабейших ковалентных взаимодействий для большинства элементов. Для описания элементов с очень большими ковалентными радиусами это расстояние может быть увеличено. Однако функция ковалентной связи на больших расстояниях требует добавления поправки в порядок связи для устранения нефизичного взаимодействия между несвязанными атомами (например между соседними атомами водорода в молекуле метана). Члены в потенциале, зависящие от порядка связи, такие как энергия связи и угловой вклад, вычисляются непосредственно из скорректированного порядка связей. Наконец, на каждой итерации применяется схема уравновешивания зарядов для вычисления парциальных зарядов на ионах, которые затем используются для расчёта кулоновского взаимодействия.

Заметим, что члены описывающие химическое взаимодействие (, , , ) и не связанные с ним (, ) вычисляются независимо друг от друга. Во всех случаях рассчитываются все члены уравнения, что позволяет применять ReaxFF для материалов как с преимущественно ковалентным, так и ионным типом связи.

Важным преимуществом метода является его высокая переносимость, возможность описания различных материалов. Методика была применена для исследования окисления поверхностей[3][4], восстановления оксида графена[5], таутомеризации глицина в воде[6], наноиндентации поверхностей[7], роста наноструктур[8], фазового перехода на наноуровне[9], протонного переноса сквозь графен[10] и т.д. Недостатком метода можно назвать его существенно большую требовательность к вычислительным ресурсам, по сравнению с другими потенциалами. Так, ReaxFF требует вычислительных ресурсов более чем на порядок больше чем REBO[11].

Потенциал ReaxFF включён в ряд пакетов для моделирования на атомном уровне, таких как LAMMPS, ADF Modeling suite, PuReMD.

См. также[править | править код]

Молекулярная динамика

Примечания[править | править код]

  1. 1 2 Adri C. T. van Duin, Siddharth Dasgupta, Francois Lorant, William A. Goddard ReaxFF:  A Reactive Force Field for Hydrocarbons // The Journal of Physical Chemistry A. — 2001-10-01. — Т. 105, вып. 41. — С. 9396–9409. — ISSN 1089-5639. — DOI:10.1021/jp004368u.
  2. Thomas P Senftle, Sungwook Hong, Md Mahbubul Islam, Sudhir B Kylasa, Yuanxia Zheng The ReaxFF reactive force-field: development, applications and future directions (En) // npj Computational Materials. — 2016-03-04. — Т. 2, вып. 1. — ISSN 2057-3960. — DOI:10.1038/npjcompumats.2015.11.
  3. Donato Fantauzzi, Jochen Bandlow, Lehel Sabo, Jonathan E. Mueller, Adri C. T. van Duin Development of a ReaxFF potential for Pt–O systems describing the energetics and dynamics of Pt-oxide formation (англ.) // Phys. Chem. Chem. Phys.. — 2014-10-09. — Vol. 16, iss. 42. — P. 23118–23133. — ISSN 1463-9084. — DOI:10.1039/c4cp03111c.
  4. Thomas P. Senftle, Randall J. Meyer, Michael J. Janik, Adri C. T. van Duin Development of a ReaxFF potential for Pd/O and application to palladium oxide formation // The Journal of Chemical Physics. — 2013-07-25. — Т. 139, вып. 4. — С. 044109. — ISSN 0021-9606. — DOI:10.1063/1.4815820.
  5. Akbar Bagri, Cecilia Mattevi, Muge Acik, Yves J. Chabal, Manish Chhowalla Structural evolution during the reduction of chemically derived graphene oxide (En) // Nature Chemistry. — 2010/07. — Т. 2, вып. 7. — С. 581–587. — ISSN 1755-4349. — DOI:10.1038/nchem.686.
  6. Obaidur Rahaman, Adri C. T. van Duin, William A. Goddard, Douglas J. Doren Development of a ReaxFF Reactive Force Field for Glycine and Application to Solvent Effect and Tautomerization // The Journal of Physical Chemistry B. — 2011-01-20. — Т. 115, вып. 2. — С. 249–261. — ISSN 1520-6106. — DOI:10.1021/jp108642r.
  7. F. Tavazza, T. P. Senftle, C. Zou, C. A. Becker, A. C. T van Duin Molecular Dynamics Investigation of the Effects of Tip–Substrate Interactions during Nanoindentation // The Journal of Physical Chemistry C. — 2015-06-18. — Т. 119, вып. 24. — С. 13580–13589. — ISSN 1932-7447. — DOI:10.1021/acs.jpcc.5b01275.
  8. E. C. Neyts Defect Healing and Enhanced Nucleation of Carbon Nanotubes by Low-Energy Ion Bombardment // Physical Review Letters. — 2013. — Т. 110, вып. 6. — DOI:10.1103/physrevlett.110.065501.
  9. Yanqiu Sun, Alexander G. Kvashnin, Pavel B. Sorokin, Boris I. Yakobson, W. E. Billups Radiation-Induced Nucleation of Diamond from Amorphous Carbon: Effect of Hydrogen // The Journal of Physical Chemistry Letters. — 2014-06-05. — Т. 5, вып. 11. — С. 1924–1928. — ISSN 1948-7185. — DOI:10.1021/jz5007912.
  10. Akbar Bagri, Cecilia Mattevi, Muge Acik, Yves J. Chabal, Manish Chhowalla Structural evolution during the reduction of chemically derived graphene oxide (En) // Nature Chemistry. — 2010/07. — Т. 2, вып. 7. — С. 581–587. — ISSN 1755-4349. — DOI:10.1038/nchem.686.
  11. Steven J. Plimpton, Aidan P. Thompson Computational aspects of many-body potentials // MRS Bulletin. — 2012/05. — Т. 37, вып. 5. — С. 513–521. — ISSN 0883-7694 1938-1425, 0883-7694. — DOI:10.1557/mrs.2012.96.

Литература[править | править код]

Ссылки[править | править код]

Категория:Вычислительная химия Категория:Вычислительная физика

ReaxFF